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Role of dynamical heterogeneities in mechanics amorphous polymers

Masurel , Robin ; Sciences et Ingénierie de la Matière Molle ( SIMM ) ; Centre National de la Recherche Scientifique ( CNRS ) -PSL Research University ( PSL ) -ESPCI ParisTech-Université Pierre et Marie Curie - Paris 6 ( UPMC ) ; Université Pierre et Marie Curie ; François Lequeux

https://hal.archives-ouvertes.fr/tel-01381990

HAL CCSD, 2015

Accessible en ligne

  • Titre:
    Role of dynamical heterogeneities in mechanics amorphous polymers
  • Auteur: Masurel , Robin
  • Autre(s) auteur(s): Sciences et Ingénierie de la Matière Molle ( SIMM ) ; Centre National de la Recherche Scientifique ( CNRS ) -PSL Research University ( PSL ) -ESPCI ParisTech-Université Pierre et Marie Curie - Paris 6 ( UPMC );
    Université Pierre et Marie Curie;
    François Lequeux
  • Sujets: Glass transition; Dynamical heterogeneities; Thin films; Viscoélasticité; Films minces; Plasticité; Polymères; Hétérogénéités dynamiques; Transition vitreuse; Rhéologie; Éléments finis; [ PHYS.COND.CM-MS ] Physics [physics]/Condensed Matter [cond-mat]/Materials Science [cond-mat.mtrl-sci]
  • Fait partie de: https://hal.archives-ouvertes.fr/tel-01381990
  • Description: Amorphous polymers present dynamical heterogeneities at the scale of 3 to 5nm near Tg. Their contributions to mechanical properties are still not well known. We thus consider a simple model where each dynamical heterogeneities has its own relaxation time randomly drawn is a log-normal time distribution. A coarse –grained model at the dynamical heterogeneity is then developed in the continuous medium approximation. Finite element simulations are performed to calculate macroscopic mechanical properties of amorphous polymers taking account of mechanical couplings between heterogeneities. We show that the glass transition is controlled by a percolation of slow domains. Mechanical couplings result in viscoelastic spectrum highly narrowed as compared to the microscopic one. In thin films of polymers, we evidence a slowdown of the dynamics of relaxation as compared to the bulk one. Considering that a high applied stress increase the dynamics of polymers, we show that dynamical heterogeneities result in an internal stress network. The latter is a consequence a plastic deformation and result in an internal energy which is not released after an unloading.
    Les polymères amorphes présentent des hétérogénéités dynamiques à l'échelle de 3 à 5nm proche de la température de transition vitreuse. Leur contribution aux propriétés mécaniques est encore mal connue. Pour ce faire, nous considérons un modèle simple dans lequel chaque hétérogénéité dynamique possède un unique temps de relaxation distribué aléatoirement selon une loi log-normale. Un modèle coarse-grained à l’échelle d’une hétérogénéité dynamique est alors développé dans le cadre de l'approximation des milieux continus. Ainsi, des simulations par éléments finis nous permettent de calculer les propriétés mécaniques macroscopiques des polymères en tenant compte des effets de couplage mécaniques en hétérogénéités. Nous montrons que la transition vitreuse est pilotée par un réseau de percolation des domaines lents. Nous mettons également en évidence les couplages mécaniques intervenant entre hétérogénéités dynamiques. Dans le cas des films minces de polymères confinés à l’échelle de quelques dizaines de nanomètres, nous montrons que les hétérogénéités dynamiques permettent de rendre compte d’un ralentissement de la dynamique macroscopique du film. En considérant que pour de fortes contraintes, la dynamique locale des polymères massifs est accélérée, nous démontrons que les hétérogénéités dynamiques permettent de rendre compte d’un phénomène de contrainte interne à un système, celle-ci étant la cause d’une partie non récupérable de l’énergie élastique stockée un système lors d’une déformation plastique.
  • Éditeur: HAL CCSD
  • Date de publication: 2015
  • Langue: Français
  • Identifiant: tel-01381990
  • Source: ESPCI Paris (archives ouvertes)
  • Droits: info:eu-repo/semantics/OpenAccess

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